用大尺度的GPU加速的系包含4096GALAMOST软件包［25］．该体GEM(n=4)模型描述个胶体粒子，使用胶体粒子之间的相互作用．约化温度定义为T=kBT/ε，ε为能量的基本单位．模型中σ=1.0，ε=1.0，粒子之间相互作用的截断半径rc=2.0．在高斯势下，通过改变体系的密度和温度考察胶体粒子形成束晶的动力学过程．等温压缩和等密度降温的热力学路径由基于蒙特卡罗模拟绘制的GEM-4的相图(图1)中给出．为了对模拟结果进行有效分析，计算了体系的有序度和排列结构．传统意义上的共近邻方法(CAN)对于分析fcc、bcc和密排六方(HCP)等结构是非常有效的手段．该方法通过设定截断半径能清楚地提供局部粒子排列的信息，从不同晶型粒子体系中分辨出结晶缺陷．但是，在多相体系中，由于全局定义的截断半径的选择性不是特别明确，使得这类传统CAN方法并不适用于多相体系．因此，在本文模拟体系中，采用OVITO软件自带的自适应方法(a-CAN)分析体系粒子排列情况．自适应a-CNA方法是传统CNA方法的衍生物，主要用于20 × 20
分析多相体系．通过事先指定体系中每一个粒子的截断半径，并通过与参照结构比较来自动调整每个粒子的截断半径，进而分析体系局部粒子的排列信息［26］．利用键取向序参量(BOO)表征粒子与其近邻之间相对位置的取向特性，BOO也被称为Steinhardt有序参数，通常用于确定分子模拟中的晶体结构．尤其是Q4和Q6常被用作区分立方和六方结构的最优选择［27］． 22结果与讨论 ．1等温压缩过程模拟将模拟盒子的大小设定为27×27×27，盒子中包含的粒子数N=4096．在体系温度恒定为0.01时，对盒子进行压缩，即增大体系的密度，观察胶体粒子在超软势作用下形成结构及结构演化的动力学过程．图2是最终形成的结构．随着密度的增大，胶体粒子的结构由最初的无序液态逐渐变得有序并且进一步形成规则的晶体．经结构分析发现，这是由单粒子组成的面心立方(fcc1)晶体结构．继续增加密度，单粒子晶体逐渐转变成二聚体的晶体．当密度增加到1.0左右时，体系完全演化成20 × 20
二聚体的面心立方(fcc2)晶体结构．该结果与文献［7，18］的研究结果非常吻合．如图3所示，此动力学过程中束晶的类型随着密度增大而改变．尤其是当ρ＞0.9时，软粒子束晶的聚集状态发生了突变，单粒子数减少，二聚体数目增加．ρ=0.94是二聚体和单粒子数量之间转换的临界值，当ρ＞0.94时二聚体的数目超过单增粒子的个数，体系以二聚体为主体．随着ρ加，Q4和Q6值发生变化(Q4和Q6判断晶体结构的依据参考文献［27］)．在ρ=0.57～0.70范围内，体系属于fcc晶体．从ρ=0.70增加到ρ=0.95，体系经历了两相共存区．在这一过程中fcc晶体经历了1个不连续的同构相变［28～30］．在ρ=0.7～1.0之间，聚集状态由单粒子转换成二聚体，且fcc晶体的同构转变为部分bcc晶体类型．当ρ=1时，体系主体为二聚体的fcc2晶型．与蒙特卡洛模拟得到的结果相比，分子动力学过程中发生的一系列结构的转变具有明显的迟滞现象．这是由于动力学因素对体系的影响［31］．由于在共存相及其附近成核的自由能20 × 20
垒较高，因此在较短的动力学模拟时间内很难观察到相转变现象，因此导致了迟滞效应［24］．当温度恒定为压缩，使ρ0.01时，对体系进行等温从0.1变化到1.5，体系结构随着密度4所示．红色粒子是被标记的的变化过程如图粒子，利用示踪粒子的方法，给出不同密度下束晶形成过程中粒子聚集状态以及体系的结构演化过程(图5)，在此动力学过程中，体系密1.45之间，单粒子、二聚体以及三0.85度在ρ=1.1～聚体的数量均发生了转变．密度在ρ=0.7～之间结构属于fcc晶体．在ρ=0.85～1.4之间，Q4和Q6出现了2次降低，分别对应聚集体类型的变化．此时的晶体结构主要为fcc和bcc两相共存区，且fcc晶体逐渐向bcc晶体的结构转变．从图5可以看出，体系的晶体最终不能完全转化成三聚体的面心立方(fcc3)结构，而是形成了二聚体的体心立方(bcc2)晶体结构．这一结果与随机蒙特卡罗模拟方法得到的结果明显不同．这可能是由于fcc2与fcc3结构之间的自由能垒较高，因而采用动力学方法难以获得热力学平衡20 × 20
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