态结构．此外，还观察到三聚体的形成有过程:(1)由3个单粒子聚集形成;(2)由13种个二聚体和另一个二聚体融化后分离出的单粒子组成;(3)由1个单粒子和1个二聚体聚集形3种的形成方式占主成．经数据分析发现，第导。 2．2等密度降温过程模拟为了全面理解胶体粒子在高斯软势中的重入熔融以及同构转变的现象，控制模拟体系的密度为ρ=1，对体系进行降温处理(T=1.0→0.01)，观察模拟体系形成的晶型结构，结果如图6所示．随着温度的降低，单粒子数目迅速降低，二聚体数目迅速增加，且在T≈0.8时二聚体数目大于单粒子数目，表明此时体系中粒子的主要存在状态为二聚体．当T=0.65时，Q4和Q6值迅速增加，且体系由无序的聚集体转变成有序的fcc晶型．当温度进一步降低到T≈0.08时，Q4和Q6略微降低，表明体系中的晶体有序度下降．结合OVITO的a-CAN分析可知，此时体系主要以fcc晶型填充．根据图6给出的在相同密度条件下Q4和Q6以及聚集体形态随温20 × 20
度降低的变化过程可知，fcc2晶体的形成过程为先发生从单粒子到二聚体的转变，进而二聚体逐渐聚集形成有序的fcc2晶体．当ρ=1.5时，0.01，对体系进行缓慢降温，温度从1.0降低到观察体系的变化，结果如图7所示。红色粒子是被标记的粒子，利用示踪粒子的方法，粒子束在不同温度下的聚集状态以及体系的结构变化过程如图8所示．体系经历了无序的聚集体到有序的晶体的变化过程．由聚集体形态以及Q4，Q6随着温度降低的变化过程发现，在温度为0.8时体系中的二聚体和三聚体类型的数量发生转变，且三聚体的数目迅速超过了二聚体和单粒子的数目．在相同温度下，Q4和Q6也迅速增大，体系的聚集态结构为fcc晶型．结合OIVTO的a-CAN分析，可以判断出体系中的三聚体所属类型为fcc晶体以及少部分其它晶型的混合物．温度进一步降低至fcc30.65时，体系基本由晶体构成．比较等密度降温和等温压缩得到的结果发现，在相同温度和压力下通过不同的热力学路径得到的相结构不完全相同，这可20 × 20
能是由于不同有序结构之间的自由能垒较高，采用动力学方法难以逾越较高的自由能垒，因而无法达到最终的热力学平衡态结构．因此，需要采用增强抽样等方法才能获得热力学平衡态的结构。综上所述，采用分子动力学模拟方法研究了软胶体粒子体系形成束晶的动力学过程，探讨了等温压缩和等密度降温2个不同的热力学路径下，胶体粒子形成有序束晶的动力学差异．随着密度的改变，体系结构经历“无序→fcc1→fcc2和bcc共混物→fcc2→bcc2”的变化过程，粒子形态从单粒子向二聚体转变．与蒙特卡洛模拟结果相比，分子动力学模拟得到的结构随着密度的变化有明显的迟滞现象．模拟等密度降温过程发现，该体系的结构变化为“无序的聚集体→fcc2→fcc3”．从等温压缩和等密度降温个不同的热力学路径得到的结果不完全相同．在相同密度和温度下，通过等温压缩得到的结构是bcc2，而通过等密度降温或者蒙特卡fcc3．因此，动力学过程2罗模拟得到的结构是会对模拟结果产生很大的影响，甚至得到不同20 × 20
的结构．这是由于形成fcc3所需的自由能垒较高，而分子动力学模拟使得体系无法克服较高的自由能垒，因而无法获得热力学更加稳定的fcc3 结构． 20 × 20
相关推荐：
loading