英文翻译

中北大学

英文文献原文及译文

催化氧化VOCs的Co-Mn混合氧化物的协同效应：

合成方法的影响

许凯 学生姓名： 学号：学 院： 专 业： 指导教师：

1204034120

化工与环境学院 化学工程与工艺

柳来栓

2016年6 月

中北大学2016届英文文献译文

催化氧化VOCs的Co-Mn混合氧化物的协同效应：合成方法的影响

María Haidy Castano, Rafael Molina, Sonia Moreno

摘要

锰、钴以及锰钴混合物的氧化物是在维持M2+/Al3+浓度比为3：1条件下通过自燃烧和共沉淀法来合成的（锰氧化物中M2+=Mg+Mn，钴氧化物中M2+=Mg+Co，锰钴氧化物中M2+=Mg+Mn+Co）。催化剂表征通过以下几种方法：X射线荧光（XRF），X射线衍射（XRD），扫描电子显微镜（SEM），N 2吸附，程序升温还原（H2-TPR），氧程序升温吸附（O2-TPD）和

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O同位素交换。通过两种不同反应性的有机化合物（甲苯和

2-丙醇）的催化氧化来评价这些催化剂。据观察，表面上的吸附氧和晶格氧原子的共同作用产生了催化剂的催化活性。然而，氧化还原性质和氧迁移性在两种挥发性有机化合物的氧化中起到决定性的作用，钴氧化物中氧迁移性发挥着更显著的作用，而在锰氧化物和钴锰混合氧化物中发挥基础作用的是氧化还原性质。当混合氧化物用共沉淀法合成时，钴锰氧化物之间的协同效应就表现出来了，但是当用自燃烧法来合成时，这种效应就不会出现。因此，在两种VOCs氧化中自燃烧氧化锰催化剂是最具活性的催化剂。

关键词：自燃烧，共沉淀，水滑石，同位素转换，协同效应，Co-Mn

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1简介

挥发性有机化合物（VOCs）是一类重要从不同的工业和生活源排放的大气污染物。因为这些化合物会对人类健康和环境产生不同程度的危害，消除和转化这些污染物的方法的实施就显得尤为关键。催化氧化似乎是降低VOCs排放的最佳技术，因为它只需要低的氧化温度（通常<400℃）并且产生少量的NOX[1]。然而，由于VOC分子的种类繁多以及不同的反应性，催化剂配方也会不同。因此，人们一直在不断探索新的催化材料，以实现更高效率的消除此类污染物。

在金属氧化物的制备方面，已经使用过很多合成方法[2-4]。作为混合氧化物的前体的水滑石化合物的产生最常用的方法之一是共沉淀法[5,6]。水滑石的结构源于水镁石Mg（OH）2，其中Mg2+一部分被像Al3+这样的三价金属所取代。当然也有可能是用二价阳离子（M2+=Zn，Mn，Co...）和三价阳离子（M3+=Fe，Cr…）来分别取代Mg2+和 Al3+。产生的多余的正电荷由层间间隔内的阴离子来补偿[7]。

水滑石化合物的热分解诱导了高表面积（100-300m3/g）、元素的均匀间色散、活性相的分散、协同作用和碱性性质的氧化物的形成。混合氧化物中最令人感兴趣的性质中的一些是用水滑石型的前体来实现的[6,8-10]。因为它们可以用在工业重要物的不同反应中，如乙醇重构[11]，二氧化硫和氮氧化物的去除[12]和VOCs的氧化，人们对这些材料的研究兴趣在不断增加[7,13]。

最近，由于其良好的结构性能和优良的分散性，并且在短合成时间内最终获得的氧化物的活性相的良好分布，自燃烧过程作为合成方法已经获得了研究者们显著的兴趣。有助于合成的独特性能产品的特性可以概括如下：（i）最初的反应介质（水溶液）使反应物混合成分子水平，从而允许精确且均匀的所需的组合物的形成;（ii）高反应温度确保产物具有高纯度和结晶度；（iii）反应过程持续时间短和几种气体的形成抑制粒径的生长，有利于高表面积固体的合成[14,15]。另外地，自燃烧过程是基于这样的系统，其中当反应物到达点火并维持燃烧波时，反应物反应向外放热。燃烧温度很高（~5000k），燃烧波速率也很高（~25cm/s）。与反应相关联的极端的温度梯度和快速冷却速率产生了具有高浓度且非常稳定的产物[16]。这种合成方法产生的混合氧化物，具有良好的氧化还原性，实现了活性组分的良好分散，与通过水滑石产生的氧化物具有相似的性质，但是没有必须要经过前体的初步形成阶段。

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基于锰和钴的氧化物系统在挥发性有机化合物的氧化中是有效的催化剂[17,18]。通常，这些氧化物的混合物比单个氧化物表现出更好的催化性质，这是由于元素间的协同作用，氧化还原性的改变或者材料的结构改变。柯万达等[19]已经报导了乙醇氧化反应中使用的水滑石类前体制备的一系列Co–(Mg)–Mn–(Al)氧化物，随着（Co+Mn）含量的增加，催化活性也在增加，使得结构中还原物的含量较高。对于Co，Mn，Co-Mn混合氧化物上的甲苯，乙醇，丁醇的氧化，阿奎莱拉等[20]指出目前有最好催化性能的是包含Co和Mn的混合氧化物，这是由于非晶相和氧化还原循环的形成。然而，以我们的认知对可能存在的协同作用了解有限，这种作用可能存在于由不同的传统共沉淀法路线合成的Co和Mn的氧化物之间。

在这项研究中，为了评估合成方法对催化活性、氧化还原性、结构特性以及材料各相之间可能存在的协同作用的影响，我们将重心放在用自燃烧法和共沉淀法形成的Mn，Co和M-Mg-Al（M=Mn和或Co）的混合氧化物的合成上。此外，考虑到金属氧化物的催化性能中氧迁移性的重要性时[21,22]，在本研究中，我们评估了两种VOC催化氧化该属性的影响。

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