钛硅分子筛TS_1的催化性能研究(2)

0 30

=:

0 20.

,

玩O/.

16 6

时合成的样品最强而 S iq/ T iqm一

/ S iq1

.

0 1

,

氏0/

1 5 0

=

0 2

0

时合成的样品在 9 6 0,,

‘

处的吸收峰则较弱这证实 T S,

分子筛中、

钦进入了分子筛骨架但进入骨架的钦量是有限的上述实验结果表明用本文所述方法合成用量对钦进入分子筛骨架影响较大2.

。

TS

一

1

分子筛时硅钦比模板剂用量

水的

,

、

。

TS

一

1

分子筛苯酚经基化催化活性的考察1

(1 )T STS一

一

分子筛焙烧温度对催化活性的影响0℃、

1

分子筛分别在 5 0:

55℃ 0

、

60℃,

、

6

0 5℃下焙烧:

4

小时在下列反应条件下进,

,

0行苯酚轻基化反应催化剂/苯酚= 1

% (w t )

苯酚/珑O1

二

( 6摩尔比 )丙酮为溶剂 8℃反 0。

应

2

小时反应结果如图 3所示从图 3可明显看出焙烧温度不同,,

。

,

TS。

一

分子筛催化活性不同

其中 55℃ 0

一 60℃

焙烧处理过的 T将合成的 T

S

一

1

分子筛催化活性最高

(2 )反应温度对催化活性的影响S一

1

分子筛在 6 5℃焙烧 0

4

小时作为催化剂丙酮为溶剂催化剂/苯酚,,

=

第

1

期

离子交换与吸附

0 1% (w t )

,

苯酚/ H Z姚2。

=

( 6摩尔比 )反应时间 2小时在不同温度下进行苯酚轻基化反应反,

,

应结果列于表

表反应温度度

2

不同温度下HZo

TS:

一

1

分子筛催化活性的比较产物分布 (% )对苯二酚23 75.

苯酚转化率率(% )2 27.

苯二酚收率(% )7 1612..

利用率

(℃ )506075

(% )13 62.

邻苯二酚2 8 75.

其它4 7 50.

3 95.

78

2 3 70.

2 5 57.

2 8 35.

4 6 08.

4

.

3200

22 22.

25 92.

4 2 73.

44

.

74

12 53.

80 90

4

.

21 70.

24 00.

4 0 63.

48 9 9.

10 3 7.

3 72.

10 5 6

.

22 32.

2 4 43.

26 8 7.

48 7 0.

从表

2

看出温度太低或太高苯酚的转化率均不高,,,

,

,

。

低于 6℃或高于 8℃催化活性 0 0,。

呈下降趋势比较适宜的反应温度范围是 6℃一 8℃最佳反应温度为 7℃一 8℃ 0 0 5 0,

这是

由于温度低分子在分子筛孔道内扩散速度慢而较高的温度下 H q分解速度加快所造成Z

的

。

) 举华次识到

热次举牟塑

1乙白 O 0 1曰心 O O匕

4

r

3

2

42/H 0:

6

4

6

8

苯酚图4

(摩尔比 )TS一

时间 (h )l

苯酚/玩 q进料比对

图5

反应时间对.

S T

一

1

分子筛

分子筛催化活性的影响1.

催化活性的影响2氏 q利用率;

苯二酚收率

Z: ( 3苯酚/ H O进料比对催化活性的影响 )

将合成的0 1% (w t ),

TS

一

1

分子筛在“0℃焙烧,

4

小时作为催化剂丙酮为溶剂催化剂/苯酚=,,。,,

8 0℃反应 6小时4,

苯酚轻基化反应结果见图 4。

从图

看出随着苯酚/氏 q

进料比的增加苯酚的转化率逐渐降低而玩 q,

的利用

率和苯二酚的选择性却逐渐升高

这是由于苯

酚羚基化反应产生苯二酚的同时也会发生

离子交换与吸附

19 9 8

年

诸如偶合深度氧化等反应生成焦油及其他副产物,

,

,

。

随着姚O:用量的增加苯酚的转化,,

率增加但同时玩 O的分解速率和副反应也会同时增加从而导致反应选择性的降低:

。

这

说明提高苯酚/ H q进料比可以消除苯酚轻基化反应的副反应提高Z,

H

Z

q利用率提高反,

应的选择性

。

(4 )反应时间对催化活性的影响

将合成的剂/苯酚、

T S

一

1,

分子筛在 6 5℃焙烧 0苯酚/ H Z O:=。

4

小时作为催化剂催化苯酚经基化反应,,、

,

。

催化、

=

0 1,

%

(w,

) t

( 6摩尔比 )丙酮作溶剂 8℃分别反应 2小时 4小时 6 0,,

小时 8小时反应结果如图 5所示

从图,

5

看出反应进行 2小时催化活性已经较高达到 6小时活性最高超过 6小时活,,。

性变化不大反应时间继续延长由于苯二酚再氧化生成副产物及分子筛孔道被堵塞等原因使得分子筛催化活性略有下降

结1.

论EA ( H〕

用硅胶和钦酸丁醋在四乙基氢氧化钱 (TTS一,

)和四丁基氢氧化铰 (T B A O H )为模=

板剂条件下合成钦硅分子筛i 6姚O/ S姚= 12..

1

,

: 2: 1最佳合成条件为 5 0/ T O I

0 3

,

R N

+

i/S q

=

0

.

2

,

6

,

晶化温度 17℃晶化时间 5TS一

4

天

。

苯酚轻基化反应以,

1,

分子筛为催化剂最佳反应条件为催化剂焙烧温度,

,

:

5

0℃一 60 0℃

:::反应温度 7一 8℃反应时间 6小时苯酚/玩 O进料比适当提高为佳 5 0

。

参考文献[1][2]TTa ra

u e

o s a lA.

m

Met a

.

,

u s,

a Pzite:

ten z,

,

19 83,

,

O.

et

.

18 4,

,

4 10

,

, 50 1

,

l.

e Z

o

z,, 3

V

o

, y l 1 3 Ju l/ A u g u

st

,

45 4

S T U D Y O N C A T A L Y T IC P R O P E R T IE S O F

搜索“diyifanwen.net”或“第一范文网”即可找到本站免费阅读全部范文。收藏本站方便下次阅读，第一范文网，提供最新工程科技钛硅分子筛TS_1的催化性能研究(2)全文阅读和word下载服务。