天然气制氢工艺技术研究进展(3)

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甲烷自热转化（ＡＴＲＭ）是结合ＳＲＭ和ＰｏＭ的一种方法。自热反应的气体有氧气、水蒸气和甲烷。自热转化工艺的化学反应比较复杂，主要有甲烷部分氧化反应，蒸气转化反应以及变换反应：

２ＣＨ４＋３０２—越ＣＯ＋４Ｈ２０＋Ｑ

ＣＨ４＋Ｈ２０—ＣＯ＋３Ｈ２一ＱＣＯ＋Ｈ２０叫Ｃ０２＋Ｈ２＋Ｑ

Ｔｏｐｓｏｅ公司开发的由两部份组成的ＡＴＲＭ反应

器将蒸气转化和部分氧化结合在同一个反应器中进

行。反应器的上部是燃烧室，用于甲烷的部分氧化燃烧，而甲烷和水蒸气重整在反应器的下部进行。该工艺利用上部的不完全燃烧放出的热量提供给下部的吸热反应，这样在限制了反应器内的最高温度的同时降低了能耗。ＳＲＭ是吸热反应，ＰＯＭ是放热反应，两者结合后存在一个新的热力学平衡。该热力学平衡是由原料气中Ｏ：／ｃＨ。和Ｈ：Ｏ／ＣＨ。的比例决定的，

所以ＡＴＲＭ反应的关键是最佳的Ｏ：／ＣＨ。和Ｈ：ｏ／ＣＨ４的比例，这样可以得到最多的Ｈ：、最少的ＣＯ和

积碳量。ＣａｖａＵａｒ０等旧１的研究表明，Ｏ：／ＣＨ４的增加会降低氢气的产率，而Ｈ：０／ＣＨ。的增加能提高生成

氢气的量。自热转化工艺一般采用富氧空气或氧气，因此需氧气分离装置，增加了投资，这是制约该工艺

发展和应用的主要障碍。目前制氧技术正在迅速发

展，其中透氧膜的研究开发具有重要意义，如开发成

功势必大幅度降低制氧成本，将有利地推动ＡＴＲＭ

气得以净化，净化后的氢气纯度可达到９９．９％一

９９．９９％【４Ｉ。

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行不完全氧化生成ＣＯ和Ｈ：。该反应可在较低温度

７５０一８００℃下达到９０％以上的热力学平衡转化：

制合成气进行了研究，采用的是Ｎｉ担载在耐火材料

上的催化剂。目前ＰｏＭ法主要以活性组分Ｎｉ、Ｒｈ和Ｐｔ等为主的负载型催化剂，反应器主要有固定床反应器、蜂窝状反应器和流化床反应器等。

比，具有能耗低，反应速率较蒸气转化反应快ｌ一２个

数量级，操作空速大等优势。从２０世纪９０年代以来，甲烷部分氧化制合成气或氢已成为人们研究的热

点。虽然ＰＯＭ法制氢近１０多ａ以来发展较快，但由于其存在以下的问题尚待解决：高纯廉价氧的来源、

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